1. 引言

TOPAZ-II是前苏联(俄罗斯)在1969~1989年设计、建造和测试的单节热离子空间反应堆动力系统，反应堆使用钠钾合金作为冷却剂，以固体金属氢化物作为慢化剂，目前常用的慢化剂材料为氢化锆(ZrH_x)和氢化钇(YH_x) [1]。TOPAZ-II采用热离子转换技术将反应堆内产生的裂变能转换为电能。空间堆的工作温度高，且结构紧凑、堆芯体积较小，对慢化剂材料的要求较高，常见的水和石墨等慢化剂材料就不再适用于空间堆。因此，金属氢化物就被选用为空间堆的慢化剂材料。TOPAZ-II早期选用的慢化剂材料是氢化锆，氢化锆具有较低的热中子吸收截面和较高的中子慢化能力等优点。相较于氢化锆，氢化钇具有较低的平衡氢分压，在高温下(>1100 K)能保持较高的氢浓度，有更优良的热稳定性，在高温热中子反应堆中更具有优势[2]。在空间堆发展初期，高纯度的金属钇的成本约为金属锆的30倍，造价昂贵，所以并没有被广泛使用。近年来，由于制作成本的下降，氢化钇逐渐成为各类微型反应堆慢化剂的更佳选择。2019年，氢化钇在美国能源部(DOE)的各种计划下被开发作为微反应堆和小型模块化反应堆的慢化剂[3]。

在实际反应堆工程中经常用“功率峰因子”来表征反应堆内功率分布的不均匀性，其定义可简单表述为反应堆内功率密度的最大值和平均值的比值，分为轴向功率峰因子和径向功率峰因子，两者之积定义为反应堆的功率不均匀系数[4]。反应堆功率峰因子的大小与反应堆内的局部功率分布变化程度有关，功率峰因子越大，表示反应堆内的功率分布越不均匀。功率峰因子的大小对反应堆的运行安全性和稳定性具有重要影响。过大的功率峰因子可能导致局部的超功率，造成燃料棒的过热，进一步引发燃料棒损坏和核燃料泄漏等严重事故。因此，在设计和运行反应堆时需要合理控制功率峰因子，确保反应堆内部的功率分布均匀，降低事故风险。本文使用蒙特卡罗粒子输运程序MCNP计算慢化剂氢化锆和氢化钇在不同氢含量和不同温度下TOPAZ-II的热功率分布，研究金属氢化物慢化剂的参数对TOPAZ-II反应堆功率分布的影响。在计算中考虑了慢化剂的氢损失效应，通过氢损失预测模型计算慢化剂剩余的氢含量，研究氢损失对TOPAZ-II反应堆功率分布的影响。

2. TOPAZ-II反应堆结构模型

TOPAZ-II反应堆的堆芯是由固态金属氢化物慢化剂和37根热离子燃料元件组成，其中1根热离子燃料元件位于堆芯中心，其余的36根热离子燃料元件以中心燃料元件为圆心，呈圆环状分为3圈排布。每个热离子燃料元件中心装有环状二氧化铀燃料，燃料两端分布有氧化铍反射层，在燃料芯块和芯块端反射层外部，由内向外依次是发射极、发射极涂层、铯气腔、接收极、接收极绝缘层、氦气腔、不锈钢内管套、钠钾合金冷却剂和不锈钢外管套。TOPAZ-II使用的二氧化铀燃料中²³⁵U富集度为96%，环状燃料芯的中心空洞的作用是在空间堆运行期间向太空排放裂变气体。

堆芯外部由端部铍反射层、侧铍反射层和12个转鼓组成。12个转鼓呈环形均匀分布在侧铍反射层内部，每个转鼓由铍柱和瓦片状碳化硼吸收体组成。通过旋转转鼓，调整碳化硼吸收体的位置，改变转鼓的中子吸收率，就可以调节反应堆的反应性。

根据TOPAZ-II反应堆的尺寸和各组件材料[5] [6]，使用MCNP程序进行建模，其计算模型如图1所示。

Figure 1. Scheme diagram of TOPAZ-II reactor core structure

图1. TOPAZ-II反应堆堆芯结构示意图

3. MCNP计算方法

彭红花等通过分析对比认为F4:n + F4:p卡或F6:np卡能够真实反映裂变瞬发能的沉积分布，是计算核反应堆能量沉积的最佳统计卡[7]。将网格记数卡Fmesh4:n和Fmesh4:p与反应乘子卡Fm联用，在Fm反应表中添加对应的反应号，统计堆芯的能量沉积分布[8]。根据反应堆的额定功率、材料原子密度等确定Fm卡中的比例因子，计算堆芯的功率分布[9]。在计算中设定TOPAZ-II反应堆的热功率P = 115 kW [5]。径向粗网格大小为260 mm × 260 mm，细网格分辨率为1 mm × 1 mm，轴向粗网格高度为堆芯高度375 mm，细网格高度为堆芯高度的1/20。

在MCNP中进行临界计算和堆芯功率分布计算时，S(α, β)模型对计算结果的影响显著，使用S(α, β)模型处理热中子散射问题能得到更好的效果[10]。因此，在计算中利用S(α, β)模型替代自由气体模型来处理慢化剂对热中子散射截面的影响。计算所使用的核数据来源于ENDF/B-VIII.0评价库。在所有计算中，调整12个转鼓的方向，使所有碳化硼吸收体均位于最外侧位置。将以YH_x作为慢化剂的TOPAZ-II反应堆记为1号反应堆，以ZrH_x作为慢化剂的TOPAZ-II反应堆记为2号反应堆。

4. 堆芯功率分布计算结果

4.1. 慢化剂氢含量的变化

在金属氢化物慢化剂材料中，氢原子起慢化中子的作用，改变金属氢化物中氢原子的含量，慢化剂的中子慢化能力也会发生变化，从而影响反应堆功率分布。MCNP的计算结果如图2~4所示。

从图2和图3的数据可以看出，当两种金属氢化物中的氢含量上升时，TOPAZ-II堆芯的轴向功率峰因子呈逐渐上升趋势，径向功率峰因子呈逐渐下降趋势。两种慢化剂在相同的氢含量下，1号反应堆的轴向功率峰因子低于2号反应堆，径向功率峰因子高于2号反应堆。图4显示，TOPAZ-II反应堆的功率不均匀系数随着慢化剂氢含量的升高而逐渐降低。1号反应堆的功率不均匀系数呈阶梯式下降趋势，2号反应堆的功率不均匀系数则呈均匀下降趋势，且在相同的氢含量下，1号反应堆的功率不均匀系数要高于2号反应堆。

使用MCNP中的F4卡对反应堆燃料芯块内的中子注量率进行统计，计数结果经过Fm卡上的源强数进行转换，统计结果如图5所示。从图5的统计结果可以看出，中子能谱在能量低于1 eV的区间内变化十分明显，燃料芯块内的热中子注量率随着慢化剂中氢含量的增加而升高。

Figure 2. Axial power distribution of reactor core in different hydrogen contents of moderator

图2. 慢化剂不同氢含量下的堆芯轴向功率分布

Figure 3. Power peak factor of reactor core in different hydrogen contents of moderator

图3. 慢化剂不同氢含量下的堆芯功率峰值因子

Figure 4. Power inhomogeneous coefficient of reactor core in different hydrogen contents of moderator

图4. 慢化剂不同氢含量下的堆芯功率不均匀系数

Figure 5. Fuel spectra in different hydrogen contents of moderator

图5. 慢化剂不同氢含量下的燃料能谱

4.2. 慢化剂温度的变化

根据4.1节中数据的分析结果，将慢化剂材料分别设为ZrH₂和YH₂。由于氢化钇具有更高的热稳定性，在1200 K高温以上仍能保持较高的氢浓度，使用MCNP分别计算ZrH₂在300~1200 K和YH₂在300~1600 K的温度范围内TOPAZ-II反应堆燃料元件的轴向功率分布，计算结果如图6所示。图7和图8是两种材料在不同温度下的堆芯功率参数。由图6和图7数据可知，慢化剂ZrH₂温度在300~1200 K范围内时，堆芯轴向功率峰因子呈振荡变化，且变化幅度较小、变化不明显；径向功率峰因子随温度的升高呈阶梯式上升趋势，在800~1200 K范围内达到较高值。慢化剂YH₂温度在300~500 K范围内时，堆芯轴向功率峰因子随温度的升高呈大幅度上升趋势，在500~1400 K温度范围内轴向功率峰因子随温度的升高呈阶梯式下降趋势，在1600 K时有所升高；径向功率峰因子随慢化剂温度的升高整体呈上升趋势，但在700~1400 K温度范围内时，径向功率峰因子保持平稳、变化幅度很小。在相同的慢化剂温度下，1号反应堆的轴向功率峰因子低于2号反应堆，径向功率峰因子和功率不均匀系数要高于2号反应堆。当慢

Figure 6. Axial power distribution of reactor core in different temperatures of moderator

图6. 慢化剂不同温度下的堆芯轴向功率分布

Figure 7. Power peak factor of reactor core in different temperatures of moderator

图7. 慢化剂不同温度下的堆芯功率峰值因子

化剂YH_x的温度在400~1400 K范围内时，1号反应堆的功率不均匀系数较为稳定，慢化剂温度升高引起的功率不均匀系数变化幅度很小，在其他温度区间则使功率不均匀系数有较大幅度的上升。随着慢化剂ZrH_x温度的升高，2号反应堆的功率不均匀系数整体呈上升趋势。在慢化剂温度相同时，1号堆的功率不均匀系数总是高于2号堆。

使用MCNP统计慢化剂处于各种温度下的燃料能谱，结果如图9所示。从图9中的数据对比可以发现，随着慢化剂温度的升高，燃料芯块内的热中子注量率的峰值与峰的位置都发生了变化。慢化剂ZrH₂和YH₂的温度在300~800 K范围内时，燃料芯块内的热中子注量率整体升高，同时热中子能谱中的第一个峰逐渐向右移动，即中子能量逐渐升高。慢化剂ZrH₂和YH₂的温度在800~1200 K范围内时，热中子能谱中的第二个峰开始逐渐向左移动，即中子能量逐渐降低。当YH₂的温度超过1200 K时，热中子能谱中的两个峰相互靠近，第一个峰的形状已经不再明显，第二个峰的峰值有十分明显的升高。整体上，慢化剂温度升高时，中子向高能量区间集中，导致中子能谱硬化。根据解家春等[11]对TOPAZ-II反应堆慢

Figure 8. Power inhomogeneous coefficient of reactor core in different temperatures of moderator

图8. 慢化剂不同温度下的堆芯功率不均匀系数

Figure 9. Fuel spectra in different temperatures of moderator

图9. 慢化剂不同温度下的燃料能谱

化剂温度效应的研究，慢化剂温度升高后，慢化剂等区域的中子吸收减少，燃料的中子吸收增加，裂变反应率增加，中子产生率也随之增加，而堆芯的中子消失率增加较小，从而导致堆芯反应性增加。从图6~8中的数据可知，慢化剂温度升高，导致进入燃料芯块的热中子能量分布发生变化，这会导致核反应堆中不同部位的中子通量和能量分布出现差异，进而影响反应堆的功率分布均匀性。

4.3. 慢化剂氢损失

空间反应堆在服役时，慢化剂长时间处于高温中，在这种条件下ZrH_x和YH_x中的氢并不稳定。随着空间反应堆运行时间的增加，ZrH_x和YH_x中的氢会以H₂的形式缓慢地释放到外界，慢化剂中氢的浓度逐渐降低。氢损失会影响慢化剂的性能，可能会导致空间反应堆功率分布变化和k_eff下降，甚至停堆。图10展示了两种金属氢化物内氢原子的密度随温度变化的趋势[12]。从图10可以看出，当慢化剂的工作温度超过500℃时，ZrH_x开始快速失氢，工作温度超过800℃时，氢的损失率进一步上升。虽然YH_x在温度低于900℃时氢损失率高于ZrH_x，但是YH_x在300℃~900℃范围内氢损失率一直保持不变，在900℃~1100℃范围内氢损失率仅有小幅度变化，含氢量仍然保持稳定。

Figure 10. Temperature function of hydrogen atomic density in zirconium and yttrium [12]

图10. 氢原子密度在锆和钇中的温度函数[12]

在TOPAZ-II反应堆中，金属氢化物慢化剂与热离子燃料元件之间存在由CO₂和He组成的混合气腔。在CO₂环境中，ZrH_x和YH_x会在表面与CO₂反应生成ZrO₂和Y₂O3氧化膜，这层氧化膜具有良好的阻氢渗透性能，可以有效地延长金属氢化物慢化剂的使用寿命。Qi等[13]和王智辉[14]通过气相色谱仪对ZrH_x和YH_x的氢损失现象进行了深入研究，建立了ZrH_x和YH_x在600℃(873 K)的工作温度下和CO₂ + He气氛中氢损失速率的预测模型，分别得到了ZrH_x和YH_x氢损失速率与工作时间的关系：

$V{a}_1=7.961\times {10}^{-7}\times {\left(t-49165.3\right)}^{-0.5}$ (1)

$V{a}_2=1.396\times {10}^{-6}\times {\left(t-71005.680\right)}^{-0.5}$ (2)

其中， $V{a}_1$ 和 $V{a}_2$ 分别为ZrH_x和YH_x的氢损失速率，单位为kg·m⁻²·s⁻¹；t是反应堆工作时间，单位为s。

在这个氢损失预测模型中，忽略了ZrH_x和YH_x与CO₂反应生成的CO对测量结果的影响，给出的氢损失速率是最保守的计算结果。根据式(1)和式(2)可以计算出TOPAZ-II反应堆在运行一段时间后慢化剂材料的氢损失，如图11所示。根据图11中的数据显示，在873 K的温度下，反应堆内的金属慢化剂ZrH_x和YH_x在12年后的最终氢损失率分别为3.54%和8.03%，与图10描述的情况相符。根据4.1节中图3和图4的数据可知，慢化剂中氢含量下降确实会导致反应堆功率不均匀系数上升，引起反应堆内的功率分布发生变化，但是慢化剂氢损失在12年内引起的氢含量变化十分有限，不会导致功率不均匀系数发生大幅度变化，对TOPAZ-II反应堆功率分布的影响很小。

Figure 11. Hydrogen loss in the moderator

图11. 慢化剂氢损失

Figure 12. Effect of hydrogen loss in the moderator on the k_eff of the reactor

图12. 慢化剂氢损失对反应堆k_eff的影响

图12是使用MCNP根据图11中金属氢化物慢化剂在同时间节点下的氢损失数据计算的TOPAZ-II 反应堆有效增殖系数的变化。图12显示，在12年内反应堆的有效增殖系数随时间变化整体呈下降趋势，但是慢化剂的氢损失并没有导致有效增殖系数大幅下降，不会导致反应堆停堆。

4.4. 慢化剂材料

图13是在第4.2节中记录的ZrH_x和YH_x温度每升高100 K的慢化剂温度系数，根据图中数据可知，TOPAZ-II反应堆呈现出正的慢化剂温度效应。解家春等[11]和时运达等[15]对TOPAZ-II慢化剂正温度效应的研究表明，慢化剂温度升高后，燃料的热中子利用系数增加，导致反应性上升，形成了正的慢化剂温度效应。慢化剂正温度效应是TOPAZ-II反应堆的一个特征，这种现象除了与TOPAZ-II反应堆选用固体慢化剂和高浓缩铀燃料有关外，还与其燃料棒的非均匀布置方式有关，通过重新设计燃料元件排布方式，可以削弱堆芯不均匀性，减小慢化剂的正温度效应[11]。图13数据显示，两种慢化剂材料的温度系数变化趋势大致相同，YH_x的温度系数略低于ZrH_x，这表明慢化剂YH_x的温度变化引起的反应性变化幅度更小，更有利于反应堆安全。

Figure 13. Temperature coefficient of ZrH_x and YH_x

图13. ZrH_x和YH_x的温度系数

在4.1节和4.2节的各项计算中发现，在改变慢化剂氢含量和温度条件时，TOPAZ-II反应堆的功率不均匀系数主要受径向功率峰因子的影响，其变化趋势与径向功率峰因子的变化趋势基本一致。联合图5和图9中的燃料能谱数据，可以发现堆芯的径向功率峰因子与热中子群份额有关联，热中子在中子群中所占的份额越高，堆芯径向功率峰因子越小。刘黎丽在研究SPACE-R空间电堆径向功率分布优化方案时，通过将慢化剂分区使用不同含氢量的慢化剂材料，使外圈热离子燃料元件得到更多的有效热中子，从而展平径向功率分布[16]。因此，慢化剂氢含量变化导致堆芯功率不均匀系数发生变化的根本原因是，氢含量变化改变了慢化剂对中子的慢化能力，使堆芯内热中子群份额发生改变，进而影响了TOPAZ-II反应堆的径向功率峰因子和功率不均匀系数。慢化剂温度变化对堆芯功率分布的影响较为复杂，温度变化不仅会影响氢对中子的慢化能力，同时也会影响金属原子对热中子的吸收能力，这将导致热中子的能谱变化十分复杂。由于不同能量的中子对释热的贡献不同，即中子价值不同，能量较低的中子的价值大于能量较高的中子，所以反应堆功率密度分布与热群中子注量率分布关系密切[17]。根据图9显示的内容，虽然慢化剂温度升高时，热中子能谱的峰值一直在上升，但是峰的位置也在发生变化，这将导致热中子群中处于较低能量区间的中子份额减少，使堆芯径向功率峰因子变大。

此外，两种慢化剂材料在相同的氢含量和温度条件下对反应堆的功率影响有所不同，以YH_x为慢化剂的1号反应堆的功率不均匀系数总是高于以ZrH_x为慢化剂的2号反应堆。图14是使用MCNP统计的ZrH₂和YH₂温度为800 K时，TOPAZ-II反应堆的燃料能谱。由图14可见，在中子能量低于1 eV的区间内，2号反应堆燃料芯块内的中子注量率较高，这是因为锆的热中子吸收截面要比钇的热中子吸收截面小。在中子能量高于1 eV的区间内，1号反应堆燃料芯块内的中子注量率更高。MCNP的输出文件中统计了反应堆中三个中子能量区间内(<0.625 eV、0.625~100 keV、>100 keV)的中子引发裂变反应的占比，对比两组反应堆的输出文件可以发现，1号反应堆中三个能量区间的中子引发的裂变反应占比分别为46.71%、39.61%、14.22%，2号反应堆中三个能量区间的中子引发的裂变反应占比分别为49.68%、36.97%、13.35%。显然，2号反应堆由低能中子引发的裂变反应占比要高于1号反应堆。由以上分析可知，两种金属氢化物慢化剂在相同条件下对TOPAZ-II反应堆功率分布的影响差别取决于金属原子对热中子的吸收能力。

Figure 14. Fuel spectra of reactor core

图14. 堆芯燃料能谱

5. 总结

文章使用MCNP模拟程序建立了TOPAZ-II反应堆模型，计算了ZrH_x和YH_x两种金属氢化物作为慢化剂时反应堆的功率分布，探究了慢化剂的氢含量、温度和氢损失三个方面对反应堆功率分布的影响，对比了两种材料之间的差异。通过计算对比发现，在改变慢化剂氢含量和温度条件时，TOPAZ-II反应堆的功率不均匀系数主要受径向功率峰因子的影响，其变化趋势与径向功率峰因子的变化趋势基本一致。通过分析不同慢化剂条件下的堆芯燃料中子能谱发现，TOPAZ-II反应堆的径向功率峰因子与热中子群份额有关联，低能热中子在中子群中所占的份额越高，堆芯径向功率峰因子越小，功率不均匀系数越小。即慢化剂的氢含量和温度参数通过影响堆芯内的低能热中子群分布，进而影响堆芯径向功率峰因子和功率不均匀系数。氢化锆和氢化钇两种慢化剂材料对TOPAZ-II反应堆功率分布的影响也体现在两种金属原子对热中子的吸收能力上。通过两种材料的氢损失速率预测公式分析发现，由于TOPAZ-II反应堆的慢化剂处于CO₂气体环境中，表面生成的氧化膜使慢化剂的氢损失速率处于较低水平，不会对反应堆功率分布和有效增殖系数造成显著影响。在TOPAZ-II反应堆中，两种慢化剂材料呈正温度效应，但相较于ZrH_x，慢化剂YH_x的温度系数较低，反应堆的有效增殖系数较高。

本文在对TOPAZ-II反应堆功率分布影响因素进行研究时，只考虑了慢化剂材料参数的变化对功率分布的影响，与反应堆实际工况相比具有一定的局限性。未来可围绕反应堆组件温度、冷却剂材料及温度变化等影响因素展开进一步研究。

NOTES

^*通讯作者。

参考文献